Tháng 11 năm 2013, ông được bổ nhiệm làm Phó Tỉnh trưởng Thường trực tỉnh Chiết Giang. Thái Kỳ thông báo sự thay đổi trong công việc trên tài khoản Weibo của ông.[4] Tháng 3 năm 2014, Thái Kỳ được điều về Bắc Kinh làm việc với tư cách là Phó Chánh Văn phòng Ủy ban An ninh Quốc gia, một cơ quan do Tổng Bí thư Tập Cận Bình lãnh đạo.

Tháng 10 năm 2016, Thái Kỳ được bổ nhiệm làm quyền Thị trưởng Bắc Kinh, kế nhiệm Vương An Thuận; tháng 1 năm 2017, ông chính thức được bầu giữ chức Thị trưởng Bắc Kinh.[5] Tháng 5 năm 2017, Thái Kỳ được bổ nhiệm làm Bí thư Thành ủy Bắc Kinh.[6] Bổ nhiệm Thái Kỳ làm Bí thư Thành ủy đã phá vỡ gần như tất cả các quy ước trong chức vụ - truyền thống chính trị Cách mạng Văn hóa: Thái Kỳ không là Ủy viên Trung ương Đảng cũng không là Ủy viên dự khuyết Trung ương Đảng và đảm nhận một chức vụ, trong hoàn cảnh bình thường, được sự nhất trí thành viên Bộ Chính trị. Ngày 25 tháng 10 năm 2017, tại Đại hội Đảng Cộng sản Trung Quốc lần thứ XIX, Thái Kỳ được Ban Chấp hành Trung ương bầu vào Bộ Chính trị.